Anar al contingut

Transposició de Carroll

De L'Enciclopèdia, la wikipedia en valencià

La transposició de Carroll és una reacció orgànica que consistix en la transformació d'un β-cetoalil éster en un àcit α-alil-β-cetocarboxílico.[1] Esta reacció orgànica està precedida per una descarboxilación i el producte final és una γ, δ enona. La transposició de Carroll és una adaptació de la transposició de Claisen i va ser observada per primera volta en 1940 per Michael Francis Carroll.

Mecanisme de reacció

[editar | editar còdic]

La transposició de Carroll (1940) en presència de base i en la reacció d'alta temperatura (rutaA) es porta a terme a través d'un enol com a intermediari que després sofrix una transposició de Claisen. La següent etapa és una descarboxilación. En paladi (0) com catalisador, la reacció (Tsuji, 1980) és molt més suau (ruta B) en un complex - catión alílico - anión carboxílato - paladi com a intermediari]].[2]

Archiu:Carrol rearrangement reaction mechanism.png
Mecanisme de reacció de la Transposició de Carroll.

La descarboxilación precedida per la alilación és evidenciada per la seua reacció catalizada per tetrakis(trifenilfosfina)paladi(0)]]:[3]

Archiu:Decarboxylative allylation mechanistic.png
Decarboxylative allylation mechanistic.

Alilación descarboxilativa asimètrica

[editar | editar còdic]

Introducuiendo auxiliars quirales adequats, la reacció es torna enantioselectiva.[4]

S'ha reportat una transposició asimètrica catalizada per tris(dibencillidenacetona)dipaladio (0) i el lligant de Trost.[3]

Asymmetric Allylic Alkylation of Ketone Enolates
Asymmetric Allylic Alkylation of Ketone Enolates

Una reacció similar[5] ampra naftol.

asymmetric Carrol Rearrangement
asymmetric Carrol Rearrangement

Esta reacció obté un enantiómero en el 88% d'ee. Resta comprovar si esta reacció tindrà un ampli alcanç perque el grup d'acetamido sembla ser un requisit previ.

El mateix catalisador, pero en un lligant diferent, s'ampra en esta reacció enantioconvergente.:[6]

Asymmetric variation
Asymmetric variation

L'àmbit d'aplicació s'estén a la α-alquilación asimètrica de cetones utilisant el carbonat de alil - alquenilo corresponent.:[7]


Decarboxylative Allylation Trost 2005
Decarboxylative Allylation Trost 2005


Referències

[editar | editar còdic]
  1. Carroll, M. F. "131. Addition of α,β-unsaturated alcohols to the active methylene group. Part I. The action of ethyl acetoacetate on linalool and geraniol". J. Chem. Soc. 1940, 704–706. doi:10.1039/JR9400000704.
  2. Palladium-catalyzed rearrangement of allylic esters of acetoacetic acid to give γ,δ-unsaturated methyl ketones Tetrahedron Letters, Volume 21, Issue 33, 1980, Pages 3199-3202 Isao Shimizu, Toshiro Yamada and Jiro Tsuji doi:10.1016/S0040-4039(00)77444-2
  3. 3,0 3,1 Asymmetric Allylic Alkylation of Ketone Enolates: An Asymmetric Claisen Surrogate Erin C. Burger and Jon A. Tunge Org. Lett.; 2004; 6(22) pp 4113 - 4115; (Letter) doi:10.1021/ol048149t
  4. Enantioselective Palladium-Catalyzed Decarboxylative Allylic Alkylations Shu-Li You and Li-Xin Dai Angew. Chem. Int. Ed. 2006, 45, 5246 – 5248 doi:10.1002/anie.200601889
  5. Kuwano, R.; Ishida N.; Murakami, M. "Asymmetric Carroll rearrangement of allyl α-acetamido-β-ketocarboxylates catalysed by a chiral palladium complex". Chem. Commun. 2005, (31), 3951–3952. doi:10.1039/b505105c.
  6. Deracemization of Quaternary Stereocenters by Pd-Catalyzed Enantioconvergent Decarboxylative Allylation of Racemic b-Ketoesters Justin T. Mohr, Douglas C. Behenna, Andrew M. Harned, and Brian M. Stoltz Angew. Chem. Int. Ed. 2005, 44, 6924 –6927 doi:10.1002/anie.200502018
  7. Palladium-Catalyzed Asymmetric Allylic α-Alkylation of Acyclic Ketones Barry M. Trost and Jiayi Xu J. Am. Chem. Soc.; 2005; 127(49) pp 17180 - 17181; (Communication) doi:10.1021/ja055968f